SBA-15分子筛是一种具有高度有序介孔结构的二氧化硅材料,其表面富含硅醇基团(-OH),这些基团为表面改性提供了丰富的反应位点。此外SBA-15还具有优异的水热稳定性,能够在较苛刻的条件下保持结构完整,适合在高温或潮湿环境中使用。近年来SBA-15在催化、生物医学、环境治理等多个领域展现出广泛的应用潜力。
本期小丰整理了3篇SBA-15的最新研究进展,一起看下吧~
ACS Catalysis
SBA-15限域磷化镍催化生物质低温加氢
开发在温和条件下具有高活性和成本效益的生物质加氢催化剂至关重要,但颇具挑战性。
近日,期刊ACS Catalysis报道研究人员采用简单的浸渍和氢气还原,以植酸(PA)为螯合剂和环保型磷源,成功地将超细磷化镍纳米粒子限域于SBA-15孔道。SBA-15限域的磷化镍纳米粒子在乙酰丙酸甲酯(ML)选择性加氢制γ-戊内酯(GVL),以及多种醛、酮和硝基芳烃的选择性加氢反应中展现出优异的催化性能。
研究发现,最优催化剂0.3PNi/SBA-15可在低温90℃实现水相乙酰丙酸甲酯(ML)高活性加氢产γ-戊内酯(GVL),GVL产率高达32.4mol GVL·mol-1Ni·h-1,是Ni/SBA-15催化剂的54倍以上,并且优于目前报道的大部分非贵金属催化剂。
结构表征和密度泛函理论(DFT)计算揭示,用PA预处理SBA-15孔道的内表面对于分散、形成和锚定超细Ni3P纳米粒子起至关重要作用。通过从Ni到P的电子转移生成的超细Ni3P纳米粒子中的Niδ+物种对ML表现出强的吸附和对GVL的快速脱附,活性位点实现快速催化循环,从而展现出优异的催化性能。此外,0.3PNi/SBA-15对各种醛、酮和硝基芳烃的加氢也表现出优异的催化性能。
本文工作提供了一种用于设计高性能金属磷化物催化剂的简便创新策略。
文献名称:High-Performance Nickel Phosphide Confined in SBA-15 for Low-Temperature Hydrogenation of Biomass-Derived Compounds
ACS Nano
SBA-15协调局部氢转移,实现高效塑料加氢解聚
将塑料固废加氢解聚成短链碳氢化合物,是应对塑料污染和能源危机的值得称赞的升级回收途径。
期刊ACS Nano报道了研究者受粘性血液中高效氧运输机制的启发,提出了一种方法来解决传统Ru/SiO2催化剂催化聚烯烃氢解体系中较高氢气压力的挑战。
在这项研究中,研究人员提出了一个创新性的概念,即“氢气泡催化剂”(Ru/SBA),以应对局域氢供应不足的挑战。该催化剂的设计关键在于将Ru纳米颗粒(作为活性位点)嵌入到商业SBA-15的介孔通道中。SBA-15相互连接的通道充当了储存氢气的仓库,可以在局域氢浓度不足时原位释放氢气。这种创新设计有效解决了固-液-气三相界面的氢转移问题。
为了验证催化剂的效果,研究者们首先在不同氢气压力下进行了PE的氢解实验,实验结果表明SBA-15的引入可以提高聚烯烃氢解活性。Ru/SBA催化剂的最佳活性点向低氢气压力转移,有助于打破催化活性和氢气压力之间的标度关系。
此外,在常规实验条件下(2MPa H2),Ru/SBA催化剂对PE的氢解性能是Ru/SiO2催化剂的4倍,且Ru/SBA催化剂的氢解产物以高值汽油和柴油为主。
这项研究强调了活性氢的关键作用,为氢解催化剂的设计提供了理论指导。
文献名称:Hydrogen Bubbles: Harmonizing Local Hydrogen Transfer for Efficient Plastic Hydro-Depolymerization
DOI: 10.1021/acsnano.4c02062
Sensors and Actuators B: Chemical
基于疏水SBA-15封装的稀土掺杂SnO2纳米纤维耐湿氢传感器
空气湿度是降低金属氧化物半导体 (MOS) 气体传感器性能和长期稳定性的主要因素。
期刊Sensors and Actuators B: Chemical提出了在传统静电纺丝技术制备的SnO2纳米纤维上构建保护层的性能提升策略。在SnO2纳米纤维中掺杂稀土离子以提高传感器对氢气检测的灵敏度,并以介孔SBA-15分子筛作为保护层以降低环境湿度对活性材料的影响。
具体而言,选择Er3+和Tb3+离子掺杂SnO2纳米纤维,涂覆介孔二氧化硅分子筛(SBA-15)来进行耐湿氢检测。在该设计中,疏水性SBA-15筛层有效地阻挡了水分子而不影响氢扩散,而稀土掺杂剂大大提高了传感器的响应度并降低了传感器的工作温度,因此,Er-SnO/SBA-15和Tb-SnO/SBA-15传感器的最大响应值分别为27.71和33.68(在280℃下对10ppm氢气,分别是裸SnO传感器的4.67和5.67倍),响应/恢复时间短(<1.0s/<1.0s),以及氢气检测下限 (200 ppb) 和良好的气体选择性。
在SBA-15筛层的保护下,当湿度从25%RH增加到85%RH时,传感器的响应保持率显着提高(Er掺杂,从38.8%增加到60.0%;Tb掺杂,形式25.6–57.8%)。
此外,进一步分析响应增强机制表明,SBA-15涂层通过其自身的氢物理吸附能力和煅烧过程中诱导的氧空位贡献了约1/3的响应增强。
文献名称:Humidity-resistant hydrogen sensors based on rare-earth-doped tin dioxide nanofibers with hydrophobic mesoporous silica sieve encapsulationDOI: 10.1016/j.snb.2024.135770
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